メガバール圧力における軽元素の正確な構造測定のための中性子回折の進歩

May 27, 2023

Scientific Reports volume 13、記事番号: 4741 (2023) この記事を引用

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過去 60 年にわたり、ダイヤモンド アンビル セル (DAC) は、X 線と分光プローブを使用してメガバールの圧力で材料を研究できるため、高圧科学で最適なツールとして浮上してきました。 対照的に、中性子回折の圧力範囲は、最も強力な線源であっても中性子束が低く、その結果としてサンプルサイズが大きくなるため、制限されてきました。 ここでは、これまでに制限されていた圧力範囲の突破を可能にする中性子 DAC を紹介します。 重要な要素は、機械的安定性を向上させるボールベアリング ガイド、新しいアンビル サポートを備えた宝石品質の合成ダイヤモンド、およびシート内コリメーションの改善です。 ニッケルの例について、1.15 Mbar の圧力記録と 1 Mbar での結晶学的分析を示します。 さらに、0.5 Mbar までのグラファイトの相挙動についての洞察も記載されています。 これらの技術的および分析的開発により、X 線による特性評価が困難な低 Z 材料の構造研究がさらに可能になります。

ダイヤモンドアンビルセルで 1 メガバール (= 100 GPa) の圧力を達成するという「音の壁」が破られてから 40 年以上が経過し 1、高圧研究分野はそれ以来劇的に進歩しました。 地球の核と下部マントルの状態をシミュレートできるようになり、多くの地球物理学的問題が解決されました2。 同様に、状態図の物理的理解は非常に進歩しており、たとえば、すべての物質の中で「最も単純な」水素において、いくつかの新しい高圧相が確認されました (最近のレビューを参照)。 さらに、さまざまな窒化物 4、5、6 や、最近特に注目されている超伝導超水素化物などの新しい材料を、高圧 (および高温条件) を通じて合成できるようになりました 7、8、9。 最後に、この分野は引き続き非常に活発であり、最近では、洗練されたトロイダル形状のダイヤモンドアンビルまたは二段階技術によって数メガバールの圧力が達成されました10、11、12。

これらの研究の多くに共通しているのは、圧力下でのその場での構造決定が X 線回折によって行われるという事実です。 このようなその場 X 線回折は非常に強力ですが、低 Z 元素に関しては厳しい制限があります。 ここでは、中性子回折が重要なツールとして進化しました。 中性子は多くの低 Z 元素に敏感であるだけでなく、異なる同位体を区別することもできます。 中性子は磁気モーメントを運ぶため、磁気ブラッグ回折の検出も可能になります。 したがって、高圧科学における多くの非常に重要な問題は、中性子回折によってのみ解決することができます。 たとえば、地球物理学の場合、中性子回折は鉱物内の水の性質を調査したり、水、メタン、その他の軽い化合物の氷の密度と構造に関する情報を提供したりできます。 中性子回折は、水素や炭素などの軽元素の状態図を理解するための鍵となります。 最近発見された金属超水素化物を考慮すると、中性子回折により金属マトリックス内の水素の正確な位置が明らかになり、重要な構造情報が得られます。

ただし、X 線回折とは異なり、既存の中性子施設の中性子束が比較的低いため、比較的大量のサンプルが必要となり、圧力が数十 GPa に制限されました。 最近まで、パリ・エディンバラセルを使用する場合、ほとんどのユーザー施設での典型的な最大圧力は \(\sim \) 25 GPa に制限されていました 13 が、最近では最大 40 GPa までのブレイクアウト研究が報告されています 14,15。

より高い圧力を推進するために、時間をかけて中性子ダイヤモンドアンビルセル (DAC) が何度か開発されてきました。 主要な研究はモスクワのクルチャトフ研究所で開始され、後にフランスに移管されてさらに改良されました。 そこでは、水素などの材料 16 または磁性材料に関する最大 40 GPa の研究が実施されています 17。 しかし、これらの研究では非常に少数の反射しか特定できず、結晶学的解析や完全な構造情報には不十分でした。 その結果、中性子DACの開発を促進するために、世界中でいくつかの取り組みが行われてきました。 これらの取り組みは、ラウエ・ランジュバン研究所 18,19 またはフォルシュングス・中性子研究所ハインツ・マイヤー・ライプニッツ 20 での単結晶回折を通じて得られた高品質データと、大強度陽子加速器研究施設 (J) での粉末回折を使用した高圧能力に焦点を当てました。 -PARC)21、中性子物理学のフランク研究所22、およびオークリッジ国立研究所 (ORNL) の核破砕中性子源 (SNS)23、24。